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        【學術園地】先進材料與催化工程團隊在氫轉移催化還原糠醛研究方面取得新進展


        糠醛作為半纖維素衍生的重要平臺化合物,可通過催化加氫工藝進一步生產非石油衍生化學品。目前研究較為系統的高活性糠醛加氫催化劑主要包括Ir、Pt、Rd等貴金屬及其與過渡金屬的合金催化劑。然而,考慮到其經濟性及工業化生產的需要,糠醛選擇加氫的研究重點逐步向過渡金屬基催化劑的開發及應用轉移。同時傳統加氫反應一般采用氫氣分子作為氫源,H2的產生及供給嚴格依賴于化石能源的開采,且氫氣分子利用率低、能源消耗大、反應條件苛刻,加氫反應的經濟性及分子利用率亟待提高。

        近日,精細化工國家重點實驗室梁長海教授的先進材料與催化工程團隊采用過渡金屬基CuZnAl催化劑,以醇類作為氫供體,在常壓條件下實現高選擇性催化氫轉移還原糠醛制備2-甲基呋喃。CuZnAl催化劑表現出優異的氫解離性能、2-甲基呋喃選擇性及穩定性。研究結果發現以異丙醇等仲醇作為溶劑及氫源,能夠有效避免脫羰基及呋喃環加氫等副反應的發生。同時,CuZnAl催化劑前驅體中CuO與CuAl2O4晶相同時存在,有利于前驅體氧化還原性能及氫解離性能的提高。另外,Cu-Zn物種間的協同作用有效調控催化氫轉移還原糠醛的產物分布。當CuZn原子比為2.5:1時,600oC焙燒的Cu2.5Zn-Al-600催化劑經過H2預處理后,在180oC及N2常壓條件下反應4 h,糠醛轉化率高達99%,2-甲基呋喃收率達可達72%,經過6次循環反應,糠醛轉化率及2-甲基呋喃收率基本保持穩定。相關工作為綠色、低成本CuZnAl催化劑在糠醛生產2-甲基呋喃及呋喃產業中的應用提供了可能。

        相關結果以Transfer hydrogenation of biomass-derived furfural to 2-methylfuran over CuZnAl catalysts為題,發表在美國化學會的Industrial & Engineering Chemistry Research(2019, 16, 6298-6308)雜志上,并以封面論文(Supplementary Cover)文章報道。第一作者是本課題組碩士研究生牛鴻宇,通訊作者為大連理工大學梁長海教授。

        上述研究工作得到了國家自然科學基金及大連理工大學專項研究經費的支持。同時,這也是先進材料與催化工程團隊為大連理工大學七十周年校慶獻禮文章之一!


        新聞鏈接:Industrial & Engineering Chemistry Research是國際化學工程領域最具權威和影響力的學術期刊之一,由美國化學會出版發行,2018年影響因子為3.141。論文鏈接:https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/acs.iecr.9b00449。

        第一作者牛鴻宇是石油與化學工程學院化學工藝2017級碩士研究生,師從梁長海教授。他是盤錦校區首屆本科畢業生,于2016年9月獲得保研名額,并進入先進材料與催化工程(AM&CE)團隊完成本科畢業論文。目前,他的研究方向是高效糠醛選擇加氫催化劑的研制及其反應機制的研究工作。

        (來源:梁長海教授團隊  作者:梁長海教授團隊  編輯:李瑛琦  更新:2019-05-07  點擊:次)
         
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